千代田線は散布役の林郁夫<ref name=no4>林郁夫は自首し、更に事件の詳しい内容などを自供したため無期懲役</ref>と送迎役の新実智光が担当した。

マスク姿の林は犯行当日、千駄木駅より地下鉄に入り、綾瀬、北千住で時間を潰した後、JR東日本常磐線我孫子から直通する代々木上原行列車番号A725K（JR車両による運用）の先頭車両に北千住（7：48発）から乗車した。8：02ごろ新御茶ノ水入線直前にサリンのパックを傘で刺し、逃走した。列車はそのまま走行し、二重橋前－日比谷間で乗客数人が相次いで倒れたのを境に次々に被害者が発生し、霞ケ関にて通報で駅員が駆け付け、サリンを排除した。当該列車は同駅で運転を打ち切り、同駅の引込み線に収容された。サリンとは知らずに危険物を排除しようとした駅員数名が被害を受け、うち駅の助役と応援の電車区の助役の2人が死亡し、231名が重症を負った。