容貌や作風から穏やかなイメージがあるが、実生活でも破天荒なギャグを連発するなど「奇行の主」と呼べる側面があった。同行している作家仲間を驚かせることもしばしばだったという。特に筒井の初期短編は、星の座談でのギャグに大きく影響を受けているといわれる。こうした奇想天外な発言の数々は、『星語録』として作家仲間やファンの間で語り継がれている。しかし、文庫解説等では、（育ちがいいこともあり）しばしば紳士的な人物と書かれた。世代・生育環境が近いこともあり北杜夫とも親交が深く、北の随筆にもたびたびエピソードが取り上げられている。

SF仲間の集まりなど、気を許せる場では奇人変人ぶりを遺憾なく発揮していたが、公式の場ではいたって常識人であり、「常識外のことを書くSFは、常識を知らない人間には書けない」を持論としていた。

しばしば「気難しい」「近寄りがたい」とも評されるが、これは社会人としてのマナーや礼儀作法に厳しい（一例を挙げると、原稿は必ず締め切りの三日前には完成させていた。身内の不幸や事故などの不測の事態になっても、自らの職務を全うするためである）からで、これを欠いて接してくる人間には距離を置いて接していた。

星製薬が人手に渡った後も永らく星薬科大学評議員という肩書きがあった。なお、手塚治虫の漫画『ワンダースリー』の主人公・「星真一」の名前は彼に由来する。星新一自身は、手塚の息子の手塚眞にちなんでいる可能性も考えていた<ref>星新一「文句を言い忘れた『W3』の主人公名」『朝日ジャーナル臨時増刊 手塚治虫の世界』朝日新聞社、1989年。</ref>。

なお、『三田文学』1970年10月号で、福島正実と「SFの純文学との出会い」という対談をした際、星が「ネパールに、ヒューマニズムに燃えた外国の医師団が乗り込んで病気を治し、死亡率をさげた結果、人口が増えて貧民が多数発生した。一種のヒューマニズム公害と言える」と発言したところ、同席していた編集者は「公害が文学になるのですか？」「問題があるのはわかりますが、どうして文学がそんなものに、こだわらないといけないのですか？」と、的外れな応答をした。星はあきれて、「文学が想像力を拒否するものだとは思わなかった。ぼくが純文学にあきたらなくなった理由がわかった」と発言した。SF的発想に対する「純文学側の無理解」として、有名なエピソードである。

作品のアイデア同様、他の作家とは着眼点が異なり、第1回奇想天外SF新人賞の選考委員として、小松や筒井がほとんど問題にしなかった新井素子の『あたしの中の……』を強力にプッシュし（結果は佳作入選）、作家として活躍していくきっかけを作った<ref>http://moto-ken.cool.ne.jp/profile/senko.html</ref>(http://moto-ken.cool.ne.jp/profile/senko.html</ref>);。ただ一人、選考委員を任じたショートショート・コンクール（のちにショートショート・コンテストと名称変更）からも数千にも及ぶ作品の中から、後にプロとして確固たる活躍をしていく作家を多数発掘しており、その慧眼ぶりを発揮しつつ後進に道を拓いている。

とはいえ、星といえどもショートショートに万能というわけではなかった。星新一ショートショート・コンテストとほぼ同時期に募集・発表があったショートショート・コンテスト「ビックリハウス」のエンピツ賞受賞作については「感性を非常に重視した作品」が選ばれており理解が及ばず、お手上げの状態だったという（ビックリハウスについては友人の筒井康隆や小林信彦も侮蔑的なコメントを書いている）。また、向田邦子の直木賞受賞作を含むショートショート集『思い出トランプ』についても、好みでない旨を語っていた。星新一ショートショート・コンテストの選考においても、そのような作品は選外とした旨を語っていた。

生前は自己の作品の映像化・戯曲化をほとんど許さず、アニメ化を持ちかけた製作会社ガイナックスの武田康廣に「自分の作品がいじくられるのは真っ平ごめんだ。やるなら俺が死んでからにしてくれ。それなら文句は言わない」と断っている。小松はこの件を聞き、「星さんならそう言うだろう」と武田に語り、自作の作品のテレビアニメ化『小松左京劇場』を快諾したという<ref>武田康廣『のーてんき通信 エヴァンゲリオンを創った男たち』ワニブックス、2002年、p120-p121。</ref>。例外的に短編のいくつかが、アニメーション作家の岡本忠成によって人形アニメーションとして在命中に製作されている。参照。

昭和49年（1974年）、超能力ブームが起き超能力者を名乗る人物が何名も出現した際、「空中に投げたスプーンが、途中で、くの字に曲がるのだ」「これは大事件ですぞ。どうして新聞各社は報道しないのですか」などと朝日新聞記者にからんだ。からまれた記者は報道のため、超能力の現場をストロボ分解写真で写すなど取材を開始。その結果、超能力と称するものが一種の手品のたぐいである事が発覚し、記事は朝日新聞系の『週刊朝日』に掲載される。その際「超能力者が現実に現れたら、SF作家は失業してしまいますからね」と述べた。

また、「リスクもなく大きな儲けが出る」と称して大量の人から金銭を集める詐欺行為の被害者について、「騙された者は、欲に目がくらんだ者であり、救ってやる必要などない」などと辛らつな内容をエッセーに書いていた。別のエッセー集『できそこない博物館』では、一が急逝し業務を引き継いだ星製薬時代のことを指していると思われる「不渡り手形を掴まされれば、誰だって人間不信になる」といった一文を目にすることができる。